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影片讲述了一股突如其来的强大邪恶势力对地球造成致命威胁，没有任何一个超级英雄能够单独抵挡，长期致力于保护全球安危的神盾局（SHIELD）指挥官尼克·弗瑞为了对付《雷神》中被流放的诡计之神洛基，积极奔走寻找地球的最强者，将钢铁侠、美国队长、雷神托尔、绿巨人、黑寡妇和鹰眼六位超级英雄集结在一起，组成了复仇者联盟，共同联手对付洛基及其带来的齐塔瑞人的故事。
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中央情报局密码专家Charlie Heller（拉米·马雷克 Rami Malek 饰）的妻子（瑞秋·布罗斯纳安 Rachel Brosnahan 饰）在伦敦一场恐怖袭击中丧生，他要求上司追捕凶手，但由于相互冲突的内部优先利益无法成行，于是他胁迫该机构训练他本人，自己展开行动。